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5月21日,國(guó)家能源集團(tuán)低碳院氫能(氨能)技術(shù)研究中心在電催化氮?dú)膺€原合成氨領(lǐng)域取得重要研究進(jìn)展,開發(fā)出高效鐵、釩雙摻雜三氧化鎢納米催化劑,相關(guān)成果以“Low electronegativity bimetallic doping modulates electrocatalytic nitrogen reduction reaction pathways for synergistic multi-objective optimization”為題,發(fā)表在化工領(lǐng)域一區(qū)TOP期刊《Chemical Engineering Journal》(影響因子13.3)。

圖為鐵、釩雙摻雜三氧化鎢催化氮?dú)膺€原生成氨流程示意圖

氨具有高含氫量、易存儲(chǔ)及零碳的特性,可作為清潔能源氫能的載體和可持續(xù)燃料。Haber-Bosch法合成氨工藝為近代農(nóng)業(yè)和工業(yè)發(fā)展作出了巨大貢獻(xiàn),但消耗了全球約2%的能源,亟需綠色低碳轉(zhuǎn)型。電催化氮?dú)膺€原合成氨作為前沿合成氨技術(shù),可在常溫常壓下直接以水和氮?dú)鉃樵虾铣砂?。然而受限于氮?dú)夥肿又械⒌I的高鍵能以及電催化析氫反應(yīng)的競(jìng)爭(zhēng)作用,目前電催化氮?dú)膺€原合成氨的氨產(chǎn)率和法拉第效率較低。

為提升電催化氮?dú)膺€原合成氨性能,團(tuán)隊(duì)以對(duì)氮?dú)饩哂袕?qiáng)吸附選擇性的三氧化鎢為載體,摻雜低電負(fù)性的鐵和釩以實(shí)現(xiàn)向鎢位點(diǎn)的有效轉(zhuǎn)移電子,改善高電負(fù)性鎢位點(diǎn)電子結(jié)構(gòu),優(yōu)化其對(duì)氮?dú)獾奈胶突罨?,并加速產(chǎn)物氨脫除。結(jié)合密度泛函理論計(jì)算、原位電化學(xué)質(zhì)譜和拉曼光譜表征分析,對(duì)電催化氮?dú)膺€原合成氨的反應(yīng)機(jī)理和路徑進(jìn)行了深入分析。研發(fā)過(guò)程中,低碳院核磁共振分析表征團(tuán)隊(duì)創(chuàng)新提出了弛豫試劑與氮去耦技術(shù)相結(jié)合,實(shí)現(xiàn)了電化學(xué)催化合成氨反應(yīng)類型的精準(zhǔn)區(qū)分及氨含量的快速、準(zhǔn)確定量分析。

本研究成功開發(fā)鐵、釩雙摻雜三氧化鎢電催化劑并將原位電化學(xué)質(zhì)譜和原位電化學(xué)拉曼光譜技術(shù)成功應(yīng)用于電催化氮?dú)膺€原制氨領(lǐng)域,不僅為相關(guān)催化劑的構(gòu)筑策略和反應(yīng)機(jī)理研究提供了指導(dǎo),也為推動(dòng)合成氨產(chǎn)業(yè)的綠色低碳發(fā)展提供了技術(shù)支撐。(紀(jì)之驕)

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